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Pero los beneficios de la consulta de oftalmología que Doyle había abierto no eran los que él esperaba y el médico-escritor decidió obtener unos ingresos extra con la literatura. Inspirado en sus propias experiencias y en los relatos detectivescos de Edgar Allan Poe, Doyle publicó en 1887 su primera novela, Estudio en escarlata, en la que narraba la primera aventura del personaje que lo llevaría a la fama: el detective Sherlock Holmes y su inseparable amigo, el doctor Henry Watson.

A partir de entonces, y dado el enorme éxito de sus historias, Doyle continuó publicando para el Strand Magazine otras aventuras de Sherlock Holmes: El signo de los cuatro (1890), Las aventuras de Sherlock Holmes (1891-1892) y Las memorias de Sherlock Holmes (1892-1893).

Cuando en diciembre de 1893 Doyle escribió la novela El problema final, en la que el autor "asesinaba" al más célebre detective de todos los tiempos por que estaba cansado de su popularidad, se desencadenó un verdadero terremoto entre sus lectores.

Fue tal el escándalo que se produjo en el seno de la sociedad británica que el escritor escocés recibió cientos de cartas de protesta, y debido a la enorme presión se vio obligado a escribir El perro de los Baskerville (1901-1902) y a "resucitar" a Holmes en El regreso de Sherlock Holmes (1903-1904).

Años después, durante la Primera Guerra Mundial Conan Doyle se relacionó muy a fondo con círculos espiritistas. Durante la contienda, el escritor perdió a su hijo mayor, lo que provocó que el interés del escritor por esta "ciencia" aumentara de tal modo que al finalizar el conflicto, Conan Doyle se embarcó en una serie de conferencias sobre el tema a nivel mundial y escribió libros y artículos que le valieron el reproche y la burla por parte de diversos medios, incluso de uno de sus mejores amigos, James Matthew Barry (el creador de Peter Pan).

En 1919, Conan Doyle se sintió atraído por las supuestas fotos de unas hadas que fueron tomadas por dos niñas: Elsie Wright, de 16 años, y su prima Frances Griffiths, de 9. Conocido como el "episodio Cottingley", Conan Doyle quedó tan fascinado ante la aparente prueba de la existencia de estos seres fantásticos que defendió vehementemente su veracidad, llegando incluso a encargar a las pequeñas tres fotografías más.

La creencia del escritor escocés en todos estos temas llegó a tal punto que su amistad con el mago Houdini se rompió cuando éste se enteró de que Doyle había intentado ponerse en contacto con la fallecida madre del mago durante una sesión de espiritismo.